Jep, genau, du sollst es eintragen!
Also, die Standardwerte der Module sind in der global.css im Templateordner!
Möchtest du aber einzelne Module aus der main.css oder aus der global.css ansprechen dann solltest du logischerweise erstmal die DIV ID oder DIV CLASS des moduls ansprechen, z.B. so:
#modul #modul_smileybook { background: #c00d0d } oder
#modul #modul_smileybook .classname { background: #c00d0d }